程林课题组在《美国化学会志》上发表最新研究成果

发布者:徐兆飞发布时间:2021-09-07浏览次数:13


程林课题组在《美国化学会志》上发表最新研究成果

近日,我院程林课题组在/金属有机框架材料的活性调控方面取得新进展。相关研究成果以“Fine-Tuning Micro-Environment to Optimize Catalytic Activity of Enzymes Immobilized in Multivariate Metal−Organic Frameworks”为题在线发表在化学领域国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society(《美国化学会会志》)上。

在分子水平上理解和控制酶的构象,并精准调控其活性是实现酶工业化的重要一步。尽管不少多孔载体,如介孔二氧化硅、沸石和金属-有机框架(MOFs),已被用来固定化酶,并能在极端条件下(热、酸碱、化学试剂等)稳定酶的构象和保留酶的活性,但对酶与载体之间相互作用的研究极少。通过分子工程改变载体材料的自身性质来精细调控酶的构象与最优活性,并在分子层面表征其构象并探索其与活性的关系具有重要科学与工业应用意义。

针对以上问题,该课题组首次报道了一种在多元金属有机框架(MTV-MOF)中的组分调控三角坐标(CAT)策略。基于这种连续可调体系,发现酶的活性与载体材料亲水性呈现先增后减的非线性关系,并勾勒出MTV-MOFs的连接子比例与酶活性之间的三维火山图。系列表征也验证了脂肪酶的活性与其开/关构型之间的对应关系。进一步提出酶的活性不仅仅取决于其与载体氢键作用的强弱,还取决于氢键的空间分布。此发现不仅为酶和载体之间的相互作用提供了新的理解,而且证明了具有特定功能序列的MOFs包覆的微环境对酶的构象和活性具有重要调控作用。这种通过调节载体来精细优化酶的结构与活性的策略代表了人工替代的自然进化过程。此工作可以用一首词来概况:

天净沙•CAT

酯酶MOF相加

活性先升后压

调控三元价码

氢键接洽

蛋白构象迁拔

本文第一作者为我院博士生李一鸣,我院程林副教授、美国Avogadral Solutions的袁健博士和上海科技大学章跃标研究员为共同通讯作者,东南大学为该工作的第一完成单位。该工作得到了国家自然科学基金和江苏省自然科学基金等项目的资助。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07107