近日，东南大学化学化工学院张一卫教授课题组在能源材料领域国际顶级期刊Advanced Energy Materials (影响因子29.3)发表题为“Electronic State Modulation and Reaction Pathway Regulation on Necklace-Like MnOx-CeO2@Polypyrrole Hierarchical Cathode for Advanced and Flexible Li-CO2 Batteries”的研究成果，为高效Li-CO2电池催化正极材料的开发提供了新思路。
缓解因CO2的过度排放而导致的全球气温上升、进而实现“碳中和”取决于先进的CO2捕获与转化技术的发展。近年来，通过电化学、光化学和热化学途径实现CO2的催化还原取得了长足的研究进展。在已探索的催化反应体系中，Li-CO2 电池由于可以同时实现对CO2的富集、电催化转化以及实时的能量输出而引起关注，其较高的能量密度有望弥补目前以锂离子电池为主导的储能装置容量较低不足的问题。然而，当前Li-CO2电池高效催化正极的开发和电化学机理的认识还缺乏足够的研究，影响了其进一步的使用。
针对上述问题，课题组通过在活性物质MnOx-CeO2中空纳米球上原位聚合导电聚合物聚吡咯(PPy)纳米线，构建了具有柔性与自支撑特性的项链状MnOx-CeO2@PPy催化正极。得益于PPy优良的导电性、无粘合剂添加、活性物质与活性物质间纳米级别的紧密接触带来的界面接触电阻降低和活性物质曲面结构暴露充分的催化活性位点，MnOx-CeO2@PPy的Li-CO2电池表现出优异的放电容量(100 mA g-1时为13631 mAh g-1)、循环性能(253次循环)以及1.49 V的低过电势。特别是，该柔性自支撑正极材料也为开发柔性Li-CO2电池提供可能。此外，作者还通过密度泛函理论(DFT)计算与实验表征测试的结合来深入分析导电聚合物的导电机制、催化底物吸附能力的变化、活性表面MnOx-CeO2 (111)上优化的
电子结构以及电化学反应机制。该研究工作拓展了Li-CO2电池催化正极的种类，并为催化活性物质的设计提供了借鉴。
论文第一作者为我院2020级博士研究生邓庆华，东南大学化学化工学院为第一通讯单位，南京理工大学杨勇副教授和东南大学张一卫教授为论文共同通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金(No.21878047, 21676056)等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202103667
