（通讯员 张一卫）近日，东南大学化学化工学院张一卫教授与南京理工大学杨勇副教授合作，在储能材料领域顶级期刊Advanced Energy Materials发表题为“Boosting Active Species Ru-O-Zr/Ce Construction at the Interface of Phase-Transformed Zirconia-Ceria Isomerism toward Advanced Catalytic Cathodes for Li-CO2 Batteries”的研究成果，为高效Li-CO2电池催化正极的开发提供新思路。
缓解因CO2的过度排放而导致的全球气温上升、进而实现“碳中和”取决于先进的CO2捕获与转化技术的发展。近年来，通过电化学、光化学和热化学途径实现CO2的催化还原取得了长足的研究进展。在已探索的催化反应体系中，Li-CO2 电池由于可以同时实现对CO2的富集、电催化转化以及实时的能量输出而引起关注。其较高的能量密度也有望弥补目前以锂离子电池为主导的储能装置容量较低不足的问题。然而，当前Li-CO2电池高效催化正极的开发和对电化学机理的认知还缺乏足够的研究，影响了其实际使用。
针对上述问题，课题组通过引入含不同金属盐的MOFs作为前驱体，并借助其丰富的孔道和未配位官能团作为锚定位点吸附活性基质Ru，实现载体晶相结构的调控以及活性物种Ru-O-Zr/Ce的有效构筑。得益于MOFs前体的引入带来的丰富比表面积、活性物种的高度分散、电子结构的优化以及载体晶体结构的调控，基于Ru/Zr-CeO2催化正极的Li-CO2电池表现出优异的放电容量(100 mA g-1时为21075 mAh g-1)和循环性能(167次循环)以及1.07 V的低过电势。此外，作者还通过密度泛函理论(DFT)计算与实验表征测试(XAS)的结合来深入分析活性物种Ru-O-Zr/Ce的配位环境、载体电子结构、催化底物吸附能力的变化以及电化学反应机制。这项工作拓展了Li-CO2电池催化正极的种类，并为催化活性物质的设计提供了借鉴。
论文第一作者为我院2020级博士研究生邓庆华，东南大学化学化工学院为第一通讯单位，东南大学张一卫教授与南京理工大学杨勇副教授为论文通讯作者。该研究成果得到国家自然科学基金的资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202302398
（责任编辑：何雷 审核：徐兆飞）
